林出版后，马克思本想继续出版其余各分册。但他仍然不时患病，经济状况没有好转，为了取得一点报酬，他还是不得不花许多精力去干他不愿意干的事情。1862年4月他在给拉萨尔的信中谈到：“为了不致饿死，最近一年来我不得不从事最乏味的机械呆板的工作，而且往往整月整月不能为我的这部着作写一行字”。
大量的实际活动也拖延了其他分册的写作。50年代末和60年代正是民主运动復兴的时期。1864年伦敦成立了第一国际，即国际工人协会。作为这个协会的灵魂，马克思亲自起草协会的第一个“公告”以及许多其他决议、声明和宣言。
从1861年8月到1863年7月，马克思又写了23个笔记本，共约200印张。这是继1857—1858年手稿之后的整个《资本论》的第二个稿本。
在写作过程中，马克思于1862年改变了原来分册出版的想法，决定用《资本论》作为标题，《政治经济学批判》作为副标题来发表他的着作。从1863年初起，他对手稿各部分开始进行详细加工，用大量的新材料和新的结论加以充实。他白天在英国博物馆图书馆阅读各种书籍，夜间写作。
从1863年8月起，马克思把精力集中于研究在第二个稿本中没有得到充分发挥的那些篇章，首先是资本的流通和剩余价值的转化形式问题。同年12月底，他已完成了整个《资本论》的新稿本。他当时已经确定把这一巨着写成四册，第一册是资本的生产过程，第二册是资本的流通过程，第三册是总过程的各种形式，第四册是理论史。马克思想将整个手稿进行整理，然后恩格斯建议先把第一卷整理出来，马克思同意这样做，并从第二年开始对涉及第一册内容部分进行誊写和润色。经过一年多的时间，《资本论》第一卷终于大功告成。1867年4月10日，他亲自带着稿子，离开伦敦乘船去德国海港城市汉堡，把稿子交给出版商奥托·迈斯纳，然后到汉诺瓦去，住在他的朋友库格曼医生的家里。在那里他校订了《资本论》的头几个印张。5月19日返回伦敦。大约经过3个月的时间，他看完了全部校样。同年8月15日夜里，他刚看完校样，就怀着十分兴奋的心情告诉恩格斯：“这本书的最后一个印张……刚刚校完……这样，第一卷就完成了。其所以能够如此，我只有感谢你!没有你为我作的牺牲，我是决不可能完成这三卷书的巨大工作的。我满怀感激的心情拥抱你!”
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